関連記事のスタイルをモバイルとパソコンで変えることは可能でしょうか？

その4列表示が該当部のデフォルトのcssをスタイルしているものであれば、メディアクエリを使って、デフォルトのスタイルを子テーマmobile.cssあたりに書けばいけると思います。

メディアクエリのブレイクポイントを、言われているモバイルの端末のどのサイズにするかにもよりますけれども、例えば、

@media screen and (min-width: 320px) and (max-width: 1024px){
  //関連記事のスタイル
}

このブレイクポイントをSimplicityに合わせるか、独自に設定するかが悩ましい部分です。
というのは、モバイル端末ってたいてい画面回転できますよね？

iPhone5やらが320 x 568pxなわけですが、通常は縦長で見てると思うので320pxが最小で構わないわけですけれども、もし見てる人がおもむろに画面を横向きにした場合は568pxになります。
すべてのスマホがiPhone5やらと同じであればよいのですが、iPhone6になると、375 x 667pxとなり、6plusになると、414 x 736pxとなります。
だいたいの所、横向きにした場合、縦向きの1.7倍ぐらい該当部の表示幅が増えます。

モバイル時、#mainの幅は100%になるかと思うので、paddingやらがあったとしても、関連記事のサムネイルだったら、スマホの時は縦1列、タブレットの時は縦2列あるいは3列などにしたい所です。
横幅がある時に縦1列表示になると、それデカすぎない？って話になったりしますから。

と言うことで、どうせカスタマイズするのであれば、ここらを考慮してcssのflex等も利用しつつ、サムネイル4列をうまく活かせるようなスタイルを作れると良いかなぁと思ったりします。

■メディアクエリを書く時はこうする

該当部セレクタ {
  //基本スタイル
  //サイズが変わっても変化がない部分を書いておく
  //PCデフォルト時の設定(サイズ等)
}

@media screen and (端末のブレイクポイントA){
  該当部セレクタ {
   //ターゲットとなる端末のサイズや色
   //基本スタイルを上書きするスタイル
  }
}
@media screen and (端末のブレイクポイントB){
  該当部セレクタ {
   //ターゲットとなる端末のサイズや色
   //基本スタイルを上書きするスタイル
  }
}

こういうふうにしておくと、基本スタイルをその時の端末の画面幅によってメディアクエリでサイズや変更する部分だけを上書きできるので管理しやすくなります。重複したスタイルを書かなくても済むので楽と言うのもあったり。
まるっきり該当部のスタイルを変更する場合はまた話は変わりますけれども、あんまりごっそり変える場面は少ないかなぁと思うので、こんな感じで。